La experiencia actoral de Theo James
En 2010, Theo James protagonizó su primera película en la pantalla grande, "Encounter with Strangers", protagonizada por Naomi Watts y Anthony Hopkins interpretando a Ray. Ese mismo año, interpretó a Kemal Pamuk, un romántico embajador turco, en el tercer episodio de la primera temporada de la serie de televisión "Downton Abbey".
En 2011, protagonizó la serie de televisión británica "Ghostbusters", interpretando a Jed Harper, el primo de la heroína Charlotte Salt.
En 2012, interpretó al hijo del líder vampiro en la película "Underworld 4" protagonizada por Kate Beckinsale.
En 2013, interpretó el papel principal en el drama policial de la cadena de televisión CBS "Golden Boy". En el drama, originalmente era un oficial de patrulla callejera de Nueva York, pero ingresó a Nueva York con un increíble impulso ascendente. Departamento de Policía Municipal y se convirtió en el comisario de policía más joven. Originalmente estaba previsto que el papel principal del programa fuera Ryan Phillippe, pero luego fue reemplazado.
En 2014, interpretó al protagonista masculino Four en "Divergente", adaptación de la primera de una trilogía de novelas escritas por Veronica Roth, que cuenta una historia que se desarrolla en un entorno distópico, en el que. Protagonizó junto a Shailene Woodley, la heroína de la obra. Este año, también fue nominado al Premio Teen Hollywood al Actor Favorito.